La bibliothèque a été créée en 1872 lors de la fondation de l’Abbaye grâce aux livres apportés par les moines de Beuron. Dès le transfert de la communauté du château-ferme de Maredsous dans l’aile sud à peine terminée de l’Abbaye en construction, la bibliothèque a été installée dans une vaste salle à galeries au 1er étage au-dessus du réfectoire.

Son développement exigea la construction d’un nouveau bâtiment. Un premier projet en 1938 ne vit pas le jour. Grâce à la générosité de Madame Marie-Josèphe Verdurmen-Deblock, une nouvelle bibliothèque fut érigée entre 1945 et 1947. Elle est constituée de deux parties : le magasin sur cinq étages, et les bureaux des bibliothécaires, de la Revue bénédictine, ainsi que le scriptorium, salle de lecture.

Au cours de son histoire, la bibliothèque a acquis plusieurs fonds : un fonds provenant du Séminaire anglais de Bruges (1877), une partie du fonds dit de Namur (1924), constitué à partir des bibliothèques des communautés religieuses du département de Sambre et Meuse supprimées lors de la Révolution française. Plusieurs fonds venant de personnes privées sont venus également enrichir la bibliothèque.

En 1985, une asbl, « Les Amis de la bibliothèque » a été créée pour favoriser le développement et le rayonnement de la bibliothèque.

En 2007, la bibliothèque a lié un partenariat avec les Bibliothèques de l’UCL et de l’Académie Louvain (UCL, FUSL, FUNDP, FUCAM).